發展可再生電能驅動CO2與水反應合成碳基燃料或高價值化學品的新技術對于解決溫室效應與消納可再生能源具有重要意義。目前,電催化CO2還原制多碳(C2+)產物被認為是具經濟競爭力和發展前景的策略之一。在酸性電解水液中電還原CO2可消除由于高電流密度下碳酸鹽形成導致的CO2損失,但面臨著較為嚴重的析氫副反應,且目標C2+產物選擇性低下。因此發展高性能電極材料實現酸性體系下CO2向C2+產物高效轉化是CO2資源化利用的重要研究方向。
針對以上問題,中國科學院上海高等研究院(以下簡稱“上海高研院”)魏偉、陳為研究員團隊通過構建富含晶格應變的銅透散電極,在酸性條件下實現安培級電流密度高效電催化二氧化碳轉化制多碳產物,研究成果以“Tensile-Strained Cu Penetration Electrode Boosts Asymmetric C–C Coupling for Ampere-Level CO2-to-C2+ Reduction in Acid”為題發表在Angewandte Chemie International Edition 2024, 63, e202407612上。
團隊前期研究表明,銅中空纖維透散電極由于獨特的多孔結構,提供了銅活性位點處充足的CO2供給,能極大提高CO2覆蓋率,有利于CO2吸附,活化、*CHO和*CO生成及其耦合,在酸性溶液中實現了安培級電流下C2+產物的生成。為了進一步提升安培級電流密度下C2+產物的選擇性,本研究通過濕化學/電還原法結合在銅透散電極基底上原位構建富含晶格應變的納米片銅,晶格應變效應與氣體透散效應協同作用促使銅透散電極在中性和酸性介質中均能高效、穩定轉化CO2為C2+產物(總電流密度>3.5 A cm-2, C2+產物法拉第效率>80%)。
該工作為CO2電催化轉化制高值化學品應用提供了新思路。論文第一作者為上海高研院李守杰博士、吳鋼鋒博士(共同一作)和博士研究生毛佳寧(共同一作)。上述研究得到了科技部催化科學重點專項、中國科學院潔凈能源先導專項、上海市科技委員會碳中和項目以及內蒙科技廳重大項目等經費支持。 (圖/文 李守杰、董笑、陳為)
圖1.銅透散電極酸性體系電還原CO2制多碳