為了滿足日益增長的全球能源需求,核能應用在全球范圍內迅速發展。鈾作為核燃料,其需求量正逐年上升。目前陸地鈾的儲量有限,按照當前的消費速度,在未來100年內將會耗盡。而海洋中存在豐富的鈾,大約有45億噸,是陸地含鈾礦石的1000倍。因此,從海水中提取可以作為鈾的另一種來源,以確保核能滿足長期工業發展的需求。經過長期研究,人們認為吸附是從海水中提取鈾的有效方法,但是由于海水中鈾的濃度低(≈3.3 ppb)且海水成分復雜,尤其受釩離子干擾嚴重,選擇性和高效吸附鈾尤其具有挑戰。因此設計和合成用于從海水中高效吸附鈾的材料至關重要。
青島能源所綠色反應分離與過程強化技術中心的高級工程師法蕓和研究員劉會洲基于價格低廉的海藻酸鈉(SA)和功能性DNA鏈,采用一步滴定-鈣交聯自組裝法制備了具有半互穿網絡和高吸附能力的SA-DNA水凝膠微球,用于選擇性吸附鈾酰離子(UO22+)。通過DNA作為選擇性吸附位點,微球對UO22+的親和力顯著提高,其選擇性是釩離子的43.6倍,實現了對UO22+前所未有的高選擇性吸附。相關研究成果以“SA-DNA hydrogel microspheres for Ultra-Selective uranyl (VI) extraction”發表在國際期刊Chemical Engineering Journal?上。
所制備的微球大小約2毫米,包含許多微米級孔隙,以增強傳質并充分暴露活性位點。在25 ℃和pH=4.0條件下,最大吸附容量為189.5 mg?g-1。FTIR和XPS分析表明,UO22+主要與DNA中磷酸二酯鍵的P原子和O原子配位,同時與SA-DNA微球上的羧基螯合。DFT計算表明,DNA和UO22+形成了涉及U和O的配位結構。此外,這種新型吸收劑環境友好、成本低廉、易于合成,而且具有令人印象深刻的機械堅固性和可回收性。這項研究的結果對于推進從海水中選擇性提取鈾材料開發至關重要。此外,特定DNA具有識別各種金屬離子的獨特能力,這種基于DNA的吸附劑可用于從海水中回收其他有價值的金屬離子。
青島能源所碩士生張萬圣、博士后辛洋洋為該論文的共同第一作者,法蕓和劉會洲為共同通訊作者。該工作得到了青島能源所強基計劃項目的支持。