近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動力學(xué)研究室分子光化學(xué)動力學(xué)研究組(1117組)袁開軍研究員與隋來志副研究員團隊利用自主研發(fā)的極端條件下瞬態(tài)光譜系統(tǒng)，揭示了高壓下PdSe2載流子動力學(xué)的演化機制。
 

　　施加壓力能夠直接調(diào)節(jié)材料的晶格常數(shù)，進而改變材料的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。對于二維材料，高壓會導(dǎo)致層間距減小，誘導(dǎo)材料由二維向三維的結(jié)構(gòu)相變。PdSe2具有獨特的褶皺型結(jié)構(gòu)，在6GPa壓力下會發(fā)生從正交相到立方相的結(jié)構(gòu)相變，并最終轉(zhuǎn)化為三維結(jié)構(gòu)。在這個過程中，層間相互作用會從范德華力轉(zhuǎn)變?yōu)楣矁r鍵，顯示出材料在不同壓力作用下的性質(zhì)轉(zhuǎn)變。
 

　　本研究中，團隊利用自主研發(fā)的高壓原位低波數(shù)拉曼、穩(wěn)態(tài)吸收和飛秒瞬態(tài)吸收光譜裝置，系統(tǒng)研究了PdSe2在高壓下的載流子行為。研究結(jié)果表明，PdSe2在高壓下從正交相轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎较嗟倪^程中，Jahn-Teller效應(yīng)消失，Pd原子發(fā)生不同的d-d躍遷。團隊結(jié)合第一性原理計算發(fā)現(xiàn)，不同的電子-聲子相互作用，導(dǎo)致載流子的帶間復(fù)合和帶內(nèi)弛豫壽命的衰減速率分別在3GPa和7GPa下發(fā)生改變。本研究不僅闡明了材料在高壓下的電子演化過程，還揭示了聲子在調(diào)控載流子動力學(xué)中的重要作用，為未來在高壓條件下開發(fā)新材料提供基礎(chǔ)。
 

　　相關(guān)研究成果以“Modulating Carrier Dynamics in PdSe2: The Role of Pressure in Electronic and Phononic Interactions”為題于近日發(fā)表在Nano Letters上。該工作的第一作者是我所1117組博士研究生王曉偉。該工作得到國家自然科學(xué)基金委“動態(tài)化學(xué)前沿研究”基礎(chǔ)科學(xué)中心項目、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院關(guān)鍵技術(shù)研發(fā)團隊、遼寧省興遼英才計劃等項目的資助。