近日，中國科學院大連化學物理研究所化學動力學研究室分子光化學動力學研究組(1117組)袁開軍研究員與隋來志副研究員團隊利用自主研發的極端條件下瞬態光譜系統，揭示了高壓下PdSe2載流子動力學的演化機制。
 

　　施加壓力能夠直接調節材料的晶格常數，進而改變材料的電子結構和光學性質。對于二維材料，高壓會導致層間距減小，誘導材料由二維向三維的結構相變。PdSe2具有獨特的褶皺型結構，在6GPa壓力下會發生從正交相到立方相的結構相變，并最終轉化為三維結構。在這個過程中，層間相互作用會從范德華力轉變為共價鍵，顯示出材料在不同壓力作用下的性質轉變。
 

　　本研究中，團隊利用自主研發的高壓原位低波數拉曼、穩態吸收和飛秒瞬態吸收光譜裝置，系統研究了PdSe2在高壓下的載流子行為。研究結果表明，PdSe2在高壓下從正交相轉變為立方相的過程中，Jahn-Teller效應消失，Pd原子發生不同的d-d躍遷。團隊結合第一性原理計算發現，不同的電子-聲子相互作用，導致載流子的帶間復合和帶內弛豫壽命的衰減速率分別在3GPa和7GPa下發生改變。本研究不僅闡明了材料在高壓下的電子演化過程，還揭示了聲子在調控載流子動力學中的重要作用，為未來在高壓條件下開發新材料提供基礎。
 

　　相關研究成果以“Modulating Carrier Dynamics in PdSe2: The Role of Pressure in Electronic and Phononic Interactions”為題于近日發表在Nano Letters上。該工作的第一作者是我所1117組博士研究生王曉偉。該工作得到國家自然科學基金委“動態化學前沿研究”基礎科學中心項目、國家自然科學基金、中國科學院關鍵技術研發團隊、遼寧省興遼英才計劃等項目的資助。