深紫外非線性光學晶體通過頻率轉換產生深紫外相干光源(波長小于200納米)，是當前深紫外全固態激光技術的核心元件。
 

　　就當前應用標準而言，深紫外非線性光學性能需同時滿足較好的深紫外透過率、較大的倍頻效應以及足夠的雙折射率等要求。然而，滿足此標準的晶體材料非常罕見，尋找既有足夠大的光學帶隙、又能呈現足夠強的二階極性和光學各向異性的深紫外晶體，較為困難。
 

　　中國科學院院士陳創天提出的陰離子基團理論，為深紫外非線性材料探索提供構效關系規律，在目前能實現應用標準的“中國牌晶體”KBBF族晶體材料的發現過程中起重要作用。隨著計算技術的發展，中科院理化技術研究所林哲帥課題組基于第一性原理方法，發展一套計算分析工具，用以精確調控和闡明深紫外非線性光學機理，促使ABBF和BBF等系列深紫外非線性材料的實驗發現。此外，他們又總結發展一套深紫外非線性材料計算機輔助建模系統和設計藍圖(Acc. Chem. Res. 2020, 53, 209-217；Sci. China Mater. 2020, 63, 1597-1612)，用以高效評估候選材料的深紫外非線性光學性能，加速深紫外非線性材料的探索。
 

　　近日，按照此設計藍圖，研究員林哲帥、博士康雷發表題為Realizing deep-ultraviolet second harmonic generation by first-principles-guided materials exploration in hydroxyborates的研究論文，將深紫外非線性材料研究推進到羥基硼酸鹽體系，從第一性原理出發系統評估羥基硼酸鹽呈現出的潛在深紫外非線性光學性能，發現羥基硼酸陰離子基團可以呈現媲美氟硼酸陰離子基團的深紫外非線性光學性能，設計ABOH深紫外非線性光學結構，并分析系列羥基硼酸鹽材料的晶體結構與非線性性能的演化規律。同時，在理論分析和預測的指導下，通過實驗獲得從無機晶體數據庫中篩選出的兩種堿土金屬羥基硼酸鹽化合物，即AEB8O15H4(AE = Sr, Ca)。初步的實驗測量包括粉末吸收光譜和倍頻效應與理論計算結果吻合，較好地證實理論的預測，即其具有較大的晶體帶隙、較強的倍頻效應和足夠的雙折射率，因而理論上可以實現最短174納米和185納米的深紫外相位匹配倍頻輸出，證明羥基硼酸鹽能夠呈現出一定的深紫外非線性光學性能。其能否作為深紫外非線性光學晶體候選材料，還需進一步落實到大尺寸晶體生長和更嚴格的光學表征上。后續研究正在開展之中。
 

　　相關研究成果發表在Journal of the American Chemical Society上，論文第一作者是理化所博士公丕富，論文通訊作者是康雷、林哲帥。