近日,上海科技大學(xué)大科學(xué)中心和倫敦大學(xué)學(xué)院納米技術(shù)中心團隊合作,利用上海軟X射線自由電子激光成像實驗站,探索了一種新型飛秒衍射成像方法,該成果2025年3月以“Single-shot X-ray imaging of two-dimensional strain fields in colloidal crystals”為題發(fā)表于國際晶體學(xué)聯(lián)合會(International Union of Crystallography,IUCr )期刊IUCrJ。
二維超晶格憑借其可調(diào)控的機械、電子與光學(xué)特性,可通過單分散膠體顆粒自組裝形成有序結(jié)構(gòu),實現(xiàn)成分與性能的精準設(shè)計,為研究聲子行為及相變機制提供了理想平臺,其中缺陷(如位錯、向錯)在六方相形成和二維熔融過程中具有關(guān)鍵作用,相關(guān)理論成果推動了凝聚態(tài)物理的突破性發(fā)展。然而,缺陷的動態(tài)演化機制及其對材料宏觀性能的定量調(diào)控規(guī)律仍不明確,如何實現(xiàn)缺陷的定向構(gòu)筑與動態(tài)追蹤成為該領(lǐng)域亟待解決的核心問題。
布拉格相干衍射成像(BCDI)作為一種具有納米級靈敏度的無損成像技術(shù),可實現(xiàn)晶格應(yīng)變與缺陷的原位動態(tài)觀測。該技術(shù)結(jié)合硬X射線自由電子激光的超高時空分辨率,已在金、鈦酸鋇等材料的皮秒級晶格動力學(xué)研究中取得突破性進展,成功解析了超快非平衡態(tài)下的晶格演化機制。近年來,隨著軟X射線自由電子激光技術(shù)的突破,BCDI技術(shù)將研究維度進一步拓展至二維超晶格拓撲缺陷的超快動力學(xué)領(lǐng)域,為納米-飛秒雙尺度下的結(jié)構(gòu)相變研究提供了全新觀測手段。本研究基于單脈沖BCDI技術(shù),首次實現(xiàn)了金顆粒二維超晶格的瞬態(tài)超快高分辨重構(gòu),所建立的實驗方法為后續(xù)開展泵浦-探測超快動力學(xué)研究奠定了關(guān)鍵技術(shù)基礎(chǔ)。
基于上海軟X射線自由電子激光成像實驗站的高亮度相干光源,研究團隊在Si3N4窗口上制備了高有序度的金顆粒單層超晶格樣品,并成功采集到單脈沖下,超晶格的瞬態(tài)布拉格衍射斑(圖1)。
圖1 該實驗在上海軟X射線自由電子激光相干衍射成像線站上的衍射光路布局
研究團隊基于迭代式相位恢復(fù)算法及二維重構(gòu)技術(shù),成功解析出金顆粒二維超晶格的結(jié)構(gòu)及其應(yīng)力分布圖。通過多Q矢量衍射數(shù)據(jù)的重組和計算,實現(xiàn)了二維晶體全組分應(yīng)變張量的定量表征(圖2)。實驗結(jié)果表明,重構(gòu)圖像的空間分辨率達110納米,晶格位移靈敏度突破1納米量級,該方法為超快時間尺度下缺陷演化的動態(tài)解析提供了有效研究手段。
圖2單脈沖衍射斑經(jīng)過相位恢復(fù)后,得到的兩個晶體的原子位移圖(a-d)和應(yīng)變張量圖(e-h)
上海科技大學(xué)助理研究員刁杰承、博士后高梓宸為文章的共同第一作者,上海科技大學(xué)大科學(xué)中心江懷東教授、范家東研究員和倫敦大學(xué)學(xué)院Ian Robinson教授為共同通訊作者。