近日，哈爾濱工業大學深圳校區前沿學部材料科學與工程學院汪桂根教授團隊在二維二硒化鈀薄膜領域研究取得新進展，提出了一種自限制液相邊緣外延(SLE)的低溫生長方法，成功制備了單晶疇尺寸超過30微米(μm)、橫向尺寸達厘米級的高質量二維二硒化鈀薄膜。該成果以《自限制液相邊緣外延法低溫生長厘米級二維硒化鈀薄膜》(Low-Temperature Growth of Centimeter-Sized 2D PdSe2 by Self-Limiting Liquid-Phase Edge Epitaxy)為題發表于《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)。
 

　　二維半導體材料因其優異的物理化學特性，如原子層厚度、表面無懸掛鍵及量子尺寸效應，成為微型化、低功耗、高性能半導體器件和集成電路的理想材料。其中二維硒化鈀(PdSe2)因其高電子遷移率(> 1000 cm2/[V·s])、可調帶隙(0~1.4 eV)以及優異的空氣穩定性，成為研究的重點，在光電領域有良好的應用前景。大面積、高質量二維二硒化鈀材料的可控合成，對未來光電器件的發展至關重要。目前，二維二硒化鈀的合成主要采用機械剝離法、化學氣相沉積(CVD)、分子束外延(MBE)等方法，其中化學氣相沉積法仍是合成二維二硒化鈀及其他二維材料的最有效途徑之一。然而，這些方法合成的二維二硒化鈀薄片通常小于10微米，且通常需要較高的生長溫度和低壓環境，限制了其廣泛的應用。因此，在低生長溫度時合成大面積、高質量的二維二硒化鈀晶體，仍然是一項亟待解決的問題。
 

　　針對上述問題，研究團隊提出了一種自限制液相邊緣外延低溫生長方法，用于合成高質量、均勻且橫向尺寸達厘米級的二維二硒化鈀薄膜，其單晶疇區域尺寸超過30微米。前驅體溶液被旋涂在襯底上形成小液滴，并在高溫下脫水轉化為前驅體顆粒。與氣化前驅體不同，這些固定顆粒參與反應，防止形成大核。顯微觀察表明，這些顆粒被單層消耗，為二硒化鈀少數層的生長提供了生長源。在液相前驅體中加入鹽酸(HCl)引入氫離子，結合理論計算和飛行時間二次離子質譜(TOF-SIMS)測試表明，氫離子與液相前驅體結合，抑制了二硒化鈀晶體的垂直生長，同時促進了其橫向擴展。
 

　　基于該少層二硒化鈀薄膜的光電探測器，在入射波長405~1650納米(nm)的范圍內具有良好的探測響應特性，其中在入射波長1064納米光照時的響應率可達6262.37 安培每瓦特(A·W-1)，探測率約為1012 瓊斯(Jones)，響應時間為37.1微秒(μs)，表明了其在寬光譜光電探測領域中具有良好的應用優勢。該研究為在低溫條件下合成大面積、少層過渡金屬二硫化物(TMD)提供了一種重要且有效的策略，進一步展示了其在未來電子和光電子技術中的廣闊應用前景。
 

圖1 采用液相邊緣外延生長法合成大面積二硒化鈀薄膜的過程示意圖及表征分析
 

　　圖2 在二氧化硅/硅(SiO2/Si)襯底上生長厘米級的少層二硒化鈀薄膜及生長機理揭示
 

圖3 基于二維二硒化鈀薄膜的寬波段光電探測器及其性能比較
 

　　哈工大深圳校區為論文第一完成單位。哈工大深圳校區博士畢業生劉明強為論文第一作者，汪桂根教授和新加坡南洋理工大學劉政教授為論文通訊作者。該項目獲得國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和廣東省科技計劃等項目支持。