全固態電池是下一代儲能技術競爭的關鍵制高點。聚合物電解質以其輕質、高柔性和良好的加工性等優點，在高能量密度、長循環壽命、高安全性的固態鋰金屬電池領域有著巨大潛力，但目前其受到極性聚合物鏈主導的鋰離子溶劑化結構的影響，導致電解質 / 電極界面不穩定，惡化的電池性能。因此，迫切需要為固態聚合物鋰電池量身定制一款高性能的電解質。
 

　　清華大學化工系劉凱團隊報道了一類不對稱鋰鹽：選擇性氟化芳香型鋰鹽，用于調節聚合物電解質中的溶劑化結構和界面化學行為。通過改造陰離子的結構，減弱鋰離子與聚合物鏈的耦合，增強鋰離子與陰離子的配位。同時陰離子與聚合物之間的氫鍵促使形成了一種“三聯體”溶劑化結構，提高了電解質的均勻性和機械強度，誘導生成了富含Li2O的超薄界面層。該分子工程策略有望促進高性能全固態鋰金屬電池的進一步發展。
 

圖1 選擇性氟化鋰鹽的設計準則和聚合物電解質的基本性質
 

圖2 選擇性氟化鋰鹽的溶劑化結構和優勢總結
 

　　應用選擇性氟化鋰鹽的磷酸鐵鋰全固態鋰金屬電池在1650圈循環過程中表現出優異的穩定性，庫倫效率為99.8%，使用高載量正極和薄鋰組成的固態全電池實現了580圈循環的創紀錄壽命，容量保持率為97.4%。這項工作為下一代固態電池的電解質設計提供了新的見解。
 

　　相關成果于1月31日以“選擇性氟代芳香鋰鹽用于全固態電池的溶劑化結構和界面化學調控”(Selectively fluorinated aromatic lithium salts regulate the solvation structure and interfacial chemistry for all-solid-state batteries)為題發表在學術期刊《科學進展》(Science Advances)上。
 

　　論文第一作者為清華大學化工系2020級博士生閆帥帥，通訊作者為清華大學化工系劉凱副教授。該研究工作得到了北京市自然科學基金、國家自然科學基金的支持。