近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院陳維教授課題組在國(guó)際期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed)發(fā)表了題為“Rechargeable lithium-hydrogen gas batteries”的研究文章，首次報(bào)道了氫氣電極作為正極的電池化學(xué)新體系，為基于氫氣正極設(shè)計(jì)高性能電池提供了一種新途徑。
 

　　氫氣(H2)作為最具前景且經(jīng)濟(jì)高效的可再生資源之一，憑借其合適的氧化還原電位(0 V vs. SHE)、低過電位(約0 V)以及長(zhǎng)期穩(wěn)定性，可在與高活性電催化劑(如Pt/C)結(jié)合時(shí)，成為一種極具吸引力的電池電極材料。自20世紀(jì)60年代以來，可充電的鎳-氫氣(Ni-H)電池化學(xué)因其高穩(wěn)定性、可靠性和耐久性，已被NASA成功應(yīng)用于航空航天領(lǐng)域超過30年。近年來，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授課題組聚焦于氫氣電池，創(chuàng)制了不同類型的氫氣電池體系(Adv. Mater. 2024, 2412108; Chem. Rev. 2022, 122, 16610-16751)，包括先進(jìn)的鎳-氫氣電池(Adv. Mater. 2023, 2300502)、鹵素-氫氣電池(JACS 2023, 145, 25422-25430)、質(zhì)子-氫氣電池(JACS 2021, 143, 20302-20308)以及碳-氫氣電池(Nat. Commun. 2022, 13, 2805)等，以其卓越的循環(huán)穩(wěn)定性重新受到關(guān)注，并在大規(guī)模儲(chǔ)能中展現(xiàn)出巨大潛力。這些體系均將氫氣電極用作負(fù)極。然而，基于氫氣負(fù)極的電池在0.8-1.4 V的有限工作電壓下運(yùn)行，能量密度相對(duì)較低。因此，作者提出，氫氣的優(yōu)異氧化還原特性不僅使其可作為負(fù)極，還可作為極具潛力的正極，與低電位負(fù)極配對(duì)。基于氫氣正極的電池在與堿金屬負(fù)極結(jié)合時(shí)，可展現(xiàn)出更高的能量密度和工作電壓。其中，鋰金屬負(fù)極在高電壓和高能量密度的氫氣電池應(yīng)用中具有巨大潛力。
 

圖一：Li-H電池結(jié)構(gòu)和工作示意圖。
 

　　該論文首次報(bào)道了一種可充電鋰金屬-氫氣(Li-H)電池，該電池利用了最輕的兩種元素Li和H。Li-H電池通過正極的反應(yīng)H2/H+和負(fù)極的Li/Li+沉積溶解反應(yīng)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定運(yùn)行。H2正極的優(yōu)異特性使該電池展現(xiàn)出極具吸引力的電化學(xué)性能，包括高達(dá)2825 Wh kg-1的理論比能量、3 V的放電電壓、99.7%的循環(huán)能量效率、5-20 mAh cm-2的可逆面容量、-20-80 ℃的寬工作溫區(qū)及活性材料的高利用率。此外，作者進(jìn)一步構(gòu)建了一種無負(fù)極Li-H電池，在首次充電時(shí)從低成本的鋰鹽中沉積鋰金屬生成負(fù)極，進(jìn)一步提升了電池的實(shí)際能量密度和經(jīng)濟(jì)適用性。該工作為基于氫氣正極設(shè)計(jì)高性能儲(chǔ)能電池提供了一種新途徑。
 

　　圖二：Li-H電池綜合電化學(xué)性能展示。a倍率性能；b-c長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性；d-e高溫性能；f-g低溫性能。

 

　　中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院博士后劉再春和博士研究生馬毅睿為該論文的共同第一作者，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心的陳維教授為該論文的第一通訊作者，合作者包括深圳大學(xué)楊金龍教授。該研究工作得到自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃項(xiàng)目和面上項(xiàng)目，中國(guó)科大創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)培育基金，中國(guó)科大人才團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目以及中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)理化實(shí)驗(yàn)中心、超算中心和微納中心提供的幫助。