單層過渡金屬硫化物(TMD)由于具備室溫穩(wěn)定激子,所以在激子發(fā)光器件方面有著廣泛的應用前景。由于其表面無懸掛鍵,因此易于與其他材料所構成的納米光學結構進行無鍵合的范德華異質集成。另一方面,多層TMD由于層間耦合效應弱,其緊束縛的層內激子使得即便在遠大于激子躍遷波長處也具有較高的折射率(n> 4)。這種獨特的高折射率特性有利于獲得傳統(tǒng)介電材料難以實現的納米尺度光場強束縛。然而與單層TMD不同,多層TMD是間接帶隙半導體,其發(fā)光較弱,無法應用在發(fā)光器件中。
鑒于此,中國科學院蘇州納米所張興旺團隊將多層寬帶隙TMD(WS2)超表面與單層窄帶隙TMD(MoSe2)集成,構建了全范德華異質結構超表面手性依賴激子光源(圖1)。在該器件中,單層MoSe2用作激子發(fā)光介質,而多層WS2超表面負責提供手性光學諧振以操控單層MoSe2的激子發(fā)射。由于單層MoSe2的激子發(fā)光波長處于多層WS2的透明光譜范圍,所以該器件實現了無光學損耗的激子發(fā)光調控。另一方面,為實現手性依賴激子發(fā)光的方向性出射,該團隊通過降低WS2超表面的結構對稱性,在動量空間中構建了手性依賴的拓撲偏振奇異點(圖2)。并且通過進一步地調控WS2超表面的結構對稱性,可以將手性依賴的拓撲偏振奇異點在動量空間中進行大范圍的調諧(圖2)。研究發(fā)現,手性依賴的拓撲偏振奇異點能夠阻止特定圓偏振光的遠場耦合,而同時共振增強另一正交偏振光的遠場耦合效率。因此,該全范德華異質結構超表面手性依賴激子光源能夠實現手性依賴激子的定向發(fā)射。這種全范德華異質結構超表面光源將單層 TMD的強激子發(fā)射效應和多層 TMD 納米光學結構的強光場調控能力集成在一起,實現了完全基于二維材料的強激子發(fā)射和調控功能。
圖1. 全范德華異質結構超表面手性依賴激子光源
圖2. 低對稱WS2超表面中的手性依賴拓撲偏振奇異點在動量空間中的調諧
該研究成果以?Directional chiral exciton emission via topological polarization singularities in all van der Waals metasurfaces為題發(fā)表在Advanced Materials上。中國科學院蘇州納米所博士生王櫟灃為第一作者,張興旺研究員為論文通訊作者。研究獲得了國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、蘇州市科學技術局等項目的支持,同時也得到了中國科學院蘇州納米所納米真空互聯實驗站(Nano-X)、納米加工平臺的支持。