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中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所李永舫/孟磊團(tuán)隊(duì)在高效穩(wěn)定反式鈣鈦礦太陽(yáng)能電池研究中取得重要進(jìn)展

中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所 2024-12-12
有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料具有吸收系數(shù)高、帶隙可調(diào)、雙極性傳輸能力優(yōu)異等特點(diǎn),因此鈣鈦礦太陽(yáng)能電池作為一種前景廣闊的光伏技術(shù)受到了廣泛研究。然而,鈣鈦礦光活性層存在的缺陷結(jié)構(gòu)、相不穩(wěn)定和離子遷移等問(wèn)題使得其電池器件在穩(wěn)定性上面臨著光照、熱、偏壓的考驗(yàn),其長(zhǎng)期運(yùn)行的穩(wěn)定性是現(xiàn)階段需要解決的主要問(wèn)題之一。
 
  在國(guó)家自然科學(xué)基金委和科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持下,化學(xué)研究所有機(jī)固體實(shí)驗(yàn)室李永舫/孟磊團(tuán)隊(duì)近年來(lái)在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的研究領(lǐng)域展開(kāi)深入研究,在鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)調(diào)控方面取得重要進(jìn)展 。對(duì)于鈣鈦礦前驅(qū)體溶液,化學(xué)添加劑在薄膜形貌優(yōu)化中起著關(guān)鍵性的作用,進(jìn)而影響器件的性能和穩(wěn)定性。特別是帶有 ?COOH 基團(tuán)的羧酸及其衍生物可以作為配體,有效增強(qiáng)結(jié)構(gòu)完整性并降低鉛離子外流的風(fēng)險(xiǎn)。然而,由于強(qiáng)配位作用,直接將 ?COOH 添加到前驅(qū)體溶液中可能會(huì)延緩鈣鈦礦在成膜過(guò)程中的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)。基于此,該團(tuán)隊(duì)提出了一種原位功能團(tuán)轉(zhuǎn)化的新方法,使用雙(2,5-二氧代吡咯烷-1-基)4,7,10,13-四氧雜十六烷二酸酯 (Bis-PEG4-NHS ester)作為反溶劑中的添加劑,在光活性層結(jié)晶成核的前期,誘導(dǎo)前驅(qū)體溶液中間相向光活性相轉(zhuǎn)變,實(shí)現(xiàn)晶核形成和成相速度的調(diào)控。在退火過(guò)程中,通過(guò)Bis-PEG4-NHS ester的水解反應(yīng)實(shí)現(xiàn)官能團(tuán)從 ?COOR 向?COOH的轉(zhuǎn)變,有效降低了鈣鈦礦前驅(qū)體相互作用位阻。相應(yīng)的水解產(chǎn)物與鈣鈦礦體相中的 PbI2和 FAI形成增強(qiáng)的相互作用,提升了離子遷移活化能,有助于抑制離子遷移和鈍化缺陷。由此制備的鈣鈦礦薄膜的環(huán)境穩(wěn)定性顯著增強(qiáng),太陽(yáng)能電池器件的光電性能也得到顯著優(yōu)化。該研究結(jié)果為晶體生長(zhǎng)過(guò)程中的化學(xué)相互作用提供了新的見(jiàn)解,使p–i–n結(jié)構(gòu)的反式鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件的效率達(dá)到 25.79%(經(jīng)認(rèn)證為 25.47%),并有效提高了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。
 
  相關(guān)成果近期發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.2024,146,46,32105–32116。文章的第一作者為博士生劉敏超,通訊作者為孟磊研究員和李永舫研究員。
 
  圖1. (a-b) (a)control薄膜和(b)帶BPN膜退火過(guò)程中鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)的原位PL圖。(c) control(黑色)和有BPN處理(紅色)的鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)示意圖。(d) PL光譜,(e) TRPL光譜和(f) PLQY數(shù)據(jù)。黑色線(xiàn)為未經(jīng)BPN處理的原始鈣鈦礦膜,紅色線(xiàn)為經(jīng)BPN處理的鈣鈦礦膜,藍(lán)色線(xiàn)為在前體溶液中直接添加水解產(chǎn)物的鈣鈦礦膜。(g)原位官能團(tuán)輔助晶粒生長(zhǎng)過(guò)程的轉(zhuǎn)變圖解。反應(yīng)物BPN由PEG4(黃色部分)和NHS(藍(lán)色部分)的組合表示。
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