近日,大連化物所化學動力學研究室表面反應動力學研究組(1114 組)周傳耀研究員等利用自行研制的基于高次諧波產生的飛秒時間分辨角分辨極紫外光電子能譜儀,對石墨狄拉克點附近的載流子動力學從能量和動量維度進行了直接測量,發現了與激發光子能量密切相關的碰撞電離,為激發光子能相關的載流子倍增提供了直接證據。
從時間、能量和動量維度認識晶體材料被光激發后的載流子動力學對理解材料本身的性質和優化能量轉化效率至關重要。常規的時間分辨技術往往不能獲得動量信息,角分辨光電子能譜是研究動量分辨電子結構(能帶結構)的利器,結合泵浦-探測技術就能研究載流子在能量和動量空間的演化。根據能量和動量守恒定律,對于高動量空間電子結構(如石墨狄拉克點和單層MoS2價帶頂和導帶底)的測量需要極紫外波段的光源。
前期,周傳耀等利用高次諧波產生技術,獲得了42 eV的超快激光,并將其與角分辨光電子能譜結合,研制了飛秒時間分辨角分辨極紫外光電子能譜儀。本工作中,研究人員利用該儀器研究了紫外光和紅外光激發下石墨狄拉克點附近的載流子動力學,發現了導帶底部載流子的優先增加,系統分析后將其歸結為碰撞電離。研究發現,由于散射空間和剩余能量的變化,紫外光激發比紅外光激發具有更高的碰撞電離效率,從而具有更有效的載流子倍增。
上述工作以“Excitation Photon Energy-Dependent Carrier Multiplication in Graphite”為題,于近日發表在ACS Materials Letters上。該工作的第一作者是我所1114組的博士后夏樹才。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院等項目的資助。(文/圖 夏樹才)