堿金屬電池(AMBs)因其高能量密度，被視為能源存儲領域中一個充滿希望且可持續發展的解決方案。盡管如此，這些電池的研究與發展進程卻因枝晶生長和難以控制的鍍層行為而受阻，這些問題通常源于界面離子或原子的無序分布和相關的高能勢壘。不同于傳統的界面工程和結構設計，新興的催化調制技術被提出以克服這些挑戰，旨在實現堿金屬的均勻成核和原子級擴散。在眾多催化劑中，單原子催化劑(SACs)以其接近100%的原子利用率脫穎而出，展現出卓越的原子級催化能力和效率。盡管仍處于早期階段，SACs在調節堿金屬離子/原子脫溶或擴散方面的應用在基礎研究和實際應用中顯示出巨大潛力。
 

　　近日，哈爾濱理工大學李會華副教授與張皝教授聯合德國亥姆霍茲烏爾姆研究所王健博士和中國科學院蘇州納米所藺洪振研究員結合近年來在堿金屬電池領域的系列進展，從單原子催化調控堿金屬電極工作機制的角度出發，對單原子催化劑在堿金屬電池領域的研究進展進行了綜述和展望，并強調了基于SACs的未來關鍵電池化學和材料選擇的可持續路徑，以及實現高性能堿金屬陽極的機遇和挑戰。該成果以?Prospects of single atom catalysts for dendrite-free alkali metal batteries?為題，發表在英國皇家化學會期刊Green Chemistry期刊上，并入選為期刊封底文章。
 

　　當溫度下降到零度以下，有機電解液凝固，形成較大的溶劑化鞘層和較高的Li+擴散的能壘導致多硫化鋰(LiPSs)轉化動力學極其緩慢。當前的解決策略主要通過電解質工程改變電解液成分，調節電解質的凝固點，或者通過多孔結構物理篩分去除溶劑化鞘層。事實上，低溫下溶劑化Li+去溶劑化面臨較高的勢壘，這些方法均不能有效降低低溫環境下Li+的去溶劑化勢壘，不能脫出充足的自由Li+提升多硫化鋰的轉化反應動力學。采用電催化劑降低能壘有望促進界面Li+動力學。近期，通過電子離域工程來調整催化劑的電子密度，是增加催化位點的數量，產生更高密度的自由離域電子用于轉化反應的有效方法。在金屬基催化劑中引入缺陷是離域中心原子電子軌道，引發豐富的結構畸變，提高催化效率的一種有效途徑。然而，這種離域型電子結構是否能有效降低低溫下Li+去溶劑化劑傳輸勢壘促進LiPSs氧化還原反應動力學的研究尚不清楚。因此，迫切需要構建具有電子離域可調性的催化劑，以提高低溫鋰硫電池的硫利用率和電化學性能。
 

　　基于此，西安理工大學張靜博士聯合德國亥姆霍茲烏爾姆研究所王健博士和中國科學院蘇州納米所藺洪振研究員，受邀針對低溫鋰硫電池中Li+擴散動力學緩慢導致多硫化鋰轉化動力學極差的迫切問題，提出了在低溫鋰硫電池中利用電子離域重構高活性催化位點的電子離域策略，加強釩氧化物催化劑和硫物質之間的電子雜化，促進Li+在低溫下的界面傳輸動力學，獲得快速的硫氧化還原反應動力學。在多孔碳網絡上錨定的三氧化釩上引入氧缺陷(ODVO@PCN)，產生電子離域效應提升催化劑的催化活性，催化降低Li+去溶劑化勢壘，提升硫轉化反應動力學，實現了-10°C下的穩定循環及85%的高容量保持率。該成果以?Electron-Delocalization Catalyzer for High Performance Low-temperature Li-S Batteries?為題，發表在英國皇家化學會期刊Chemical Communications上。
 

　　以上聯合工作受到江蘇省自然科學基金、國家重點研發計劃、國家自然科學基金、江蘇省創新創業博士項目、陜西省自然科學基礎研究計劃項目項目及德國洪堡基金等基金項目支持，得到了中國科學院蘇州納米所Nano-X的表征技術支持。