近日，中國科學院大連化學物理研究所儀器分析化學研究室生態環境評價與分析研究組(103組)張海軍研究員、陳吉平研究員團隊在固態胺CO2捕集領域取得新進展。團隊利用分子自組裝在介孔泡沫硅(MCF)表面鍵合兩種不同鏈長的偶聯劑，構建了有序的“口袋結構”，該結構使得有機胺能暴露更多位點，提高了胺效率和聚乙烯亞胺(PEI)的可及性。
 

　　碳捕集是應對氣候變化的重要技術路徑之一，通過從大氣環境或工業排放源捕集CO2，可減緩全球氣候變暖，促進社會可持續發展。相比于液態胺吸附CO2，固態胺基氣固吸附法具有低能耗、高吸附容量、不腐蝕設備和環境友好性等優勢，被視為具有重要工業應用潛力的CO2捕集技術。目前，包括加拿大Carbon Engineering、瑞士Climeworks、美國佐治亞理工學院等多家企業和研究機構建立了商業示范級別的固態胺直接空氣捕集CO2工廠。
 

　　近年來，張海軍、陳吉平團隊致力于利用接枝穩定化策略制備高穩定性和高性能固態胺吸附材料(Sep. Purif. Technol.，2023；Sep. Purif. Technol.，2024)。在本工作中，團隊進一步地通過結構設計和利用分子自組裝，在載體表面形成口袋結構，暴露更多的胺位點從而提高了PEI的胺效率。團隊所得吸附劑表現出高胺效率，在干燥的10 vol.%CO2條件下達到0.37，已報道的固態胺材料的胺效率一般為0.1至0.3；表現出出色的循環穩定性，干燥CO2再生條件下每次循環性能下降0.5%；表現出快速的吸附動力學，在50°C下吸附飽和僅需要15分鐘。第一性原理計算結果證明，“口袋結構”使得PEI從鏈狀構型變為彎曲構型，降低了對CO2的吸附能，有利于吸附過程的發生。團隊通過將吸附材料裝填成填充柱進行CO2-程序升溫脫附實驗，利用色譜原理，證明“口袋結構”有利于CO2與PEI反應，促進成對氨基甲酸結合態和氨基甲酸銨結合態的形成。
 

　　相關工作以“Molecule-level Design to Form Pocket Structures for Improving Amine Efficiency in CO2 Capture”為題，于近日發表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)上。該文章的第一作者是中國科學院大連化學物理研究所103組博士研究生施海濤。該工作中的理論計算得到了我所傅碧娜研究員團隊的支持。上述工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的支持。(文/圖 施海濤)