近日，大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究室超快時(shí)間分辨光譜與動(dòng)力學(xué)研究組(1110組)金盛燁研究員團(tuán)隊(duì)與安徽師范大學(xué)陸洲教授團(tuán)隊(duì)合作，在鈣鈦礦半導(dǎo)體載流子輸運(yùn)機(jī)制研究中取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊(duì)利用自主設(shè)計(jì)搭建的原位溫控-超快熒光動(dòng)力學(xué)顯微成像系統(tǒng)，通過在低溫下向MAPbI3單晶納米線中引入相變誘導(dǎo)缺陷(PTIDs)，揭示了其中的非輻射態(tài)載流子長距離輸運(yùn)機(jī)制，并由此實(shí)現(xiàn)了高效的光電探測(cè)。
 

　　時(shí)間-空間分辨光譜及動(dòng)力學(xué)成像技術(shù)是研究復(fù)雜體系中微觀激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)的重要手段，它通過將超快時(shí)間分辨率和高空間分辨率相結(jié)合，為揭示激發(fā)態(tài)遷移、轉(zhuǎn)移、分離、復(fù)合等動(dòng)力學(xué)過程提供了新的研究視角。
 

　　載流子是半導(dǎo)體中電荷傳輸和能量遷移的載體，提高載流子的遷移率對(duì)于優(yōu)化相關(guān)器件的能量轉(zhuǎn)化效率、響應(yīng)速度至關(guān)重要。傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為，半導(dǎo)體材料中的結(jié)構(gòu)缺陷通常會(huì)阻礙載流子的傳輸，并作為非輻射復(fù)合位點(diǎn)限制載流子壽命。然而，本研究發(fā)現(xiàn)，在低溫相變臨界溫度下，由于MAPbI3正交相和四方相兩種晶相共存，巨大的結(jié)構(gòu)應(yīng)力會(huì)使其晶格產(chǎn)生大量的相變誘導(dǎo)缺陷(PTIDs)，它們能夠捕獲并“保護(hù)”載流子免受輻射復(fù)合和非輻射復(fù)合的影響，從而形成一種長壽命的非輻射態(tài)。此外，研究發(fā)現(xiàn)，這些載流子借助PTIDs可顯著提升其自身遷移率，達(dá)到1345.2cm2V-1s-1，是室溫下自由載流子遷移率的14倍。基于這一特性，研究團(tuán)隊(duì)利用MAPbI3單晶納米線構(gòu)建了高靈敏度的光電探測(cè)器，提高了光響應(yīng)度。
 

　　該研究從電聲耦合以外的視角出發(fā)，深入探討了低溫環(huán)境下鉛鹵化物半導(dǎo)體載流子遷移率提升的機(jī)制，對(duì)設(shè)計(jì)不同工作溫度下的高效光電器件提供了理論參考。
 

　　金盛燁團(tuán)隊(duì)長期致力于微納半導(dǎo)體的載流子動(dòng)力學(xué)研究：揭示了鉛鹵化物鈣鈦礦量子阱中的長距離載流子輸運(yùn)機(jī)制(J. Am. Chem. Soc.，2020,)；實(shí)現(xiàn)在高壓、低溫等極端條件下的載流子擴(kuò)散成像的可視化(ACS Energy Lett.，2022；J. Phys. Chem. Lett.，2020)；為研究鈣鈦礦中缺陷態(tài)對(duì)載流子遷移率的影響機(jī)制提出了直接證據(jù)(J. Energy Chem.，2021)等。
 

　　相關(guān)成果以"Highly Diffusive Nonluminescent Carriers in Hybrid Phase Lead Triiodide Perovskite Nanowires"為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie-International Edition)上，該工作的共同第一作者是安徽師范大學(xué)趙春一博士和我所1110組孫祺副研究員。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、遼寧省興遼英才計(jì)劃、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助。(文/圖 孫祺、趙春一)