近日，北京大學物理學院量子材料科學中心、北京量子信息科學研究院王楠林教授課題組與北京大學物理學院凝聚態物理與材料物理研究所劉開輝教授課題組、北京大學物理學院量子材料科學中心王恩哥院士課題組等合作，在二維層狀材料的非線性光學性質研究方面取得了重要進展：首次在一類新型范德瓦爾斯層狀材料——過渡金屬磷硫族化合物MPX3(M=過渡金屬元素，X=S、Se)中發現了巨大的高階非線性光學響應，并揭示其在非線性光學領域的基礎研究及應用方面均具有重要價值。8月2日，相關研究成果以《一種范德瓦爾斯關聯絕緣體中的巨大非線性光學混頻效應》(“Giant nonlinear optical wave mixing in a van der Waals correlated insulator”)為題，發表在國際知名學術期刊《科學進展》(Science Advances)。
 

　　非線性光學是現代光學研究中的重要方向。非線性光學混頻效應，如高次諧波、和頻與差頻、多波混頻效應等，在傳統的激光技術、光學傳感和探測領域，以及新興的量子信息技術、微納光子學等領域都發揮著舉足輕重的作用。目前，非線性光學材料研究的一大熱點是范德瓦爾斯層狀二維材料。與傳統非線性光學三維體材料相比，二維材料易于進行微納尺度加工、與光電子器件集成，且具有更大的非線性光學系數，因此在集成光子學、量子計算等新興領域具有重要的應用前景。發現高效的二維非線性光學材料、制備新型非線性光學器件等也成為了非線性光學的研究焦點。
 

　　研究團隊發現，過渡金屬磷硫族化合物MPX3是一類新的具有研究和應用前景的二維非線性光學材料，并展示了其顯著的非線性光學效應和高非線性轉換效率。MPX3是一種范德瓦爾斯反鐵磁絕緣體，近年來它們的新奇物理特性受到了凝聚態物理領域的廣泛關注。該類材料具有電荷、自旋和晶格系統之間的關聯及多體效應，特殊的磁、光學性質及可調控性。由于目前已有的二維非線性光學材料大多是較為簡單的物理體系，MPX3材料中的復雜關聯物理性質使之區別于已有的二維非線性光學材料，能夠為研究非線性光學過程中的光-物質復雜相互作用、非線性效應的多自由度調控提供可能。
 

　　盡管近年來關于MPX3材料的物性已有許多研究，但它的高階非線性光學性質卻并未有人探究。研究團隊首次報道了這類材料具有巨大的高階非線性光學響應。研究團隊使用兩束近紅外飛秒激光照射MnPSe3、MnPS3等樣品，發現樣品產生了一系列從紫外到可見光范圍內的、肉眼可見的非線性光學高階混頻信號，包括三次諧波、非簡并四波混頻和六波混頻信號。研究團隊進一步測量了MnPSe3材料的近紅外三次諧波的相應三階非線性光學極化率，發現該數值達到了所有二維材料所報道過的近紅外波段三階非線性極化率的最高值范圍。并且，該樣品產生的一系列的非線性高階混頻信號都具有很高的光學轉化效率，超過了典型的非線性光學材料(如LiNbO3、GaSe、WS2)。這些結果都說明了該材料體系的卓越非線性光學性能。研究團隊還展示了如何利用這些高效的混頻效應構建一種特殊的多色的、多方向性的非線性光學波導，后續可能會啟發集成光子學和量子信息處理等領域的應用。
 

　　該研究成果提供了一種新的且具有關聯物理性質的二維非線性光學材料，豐富了對二維材料非線性光學性質的認識。研究成果為非線性光學應用、開發新型光學器件等提供了潛在的研究方向，并為探索復雜的關聯材料系統中的光-物質非線性相互作用、光場對物質的多自由度驅動和調控作用提供了絕佳的研究機會。
 

　　北京大學物理學院量子材料科學中心博士后岳莉(入選中國博士后創新人才支持計劃，現為北京量子信息科學研究院助理研究員)和特聘副研究員劉暢為論文共同第一作者。岳莉、北京大學物理學院量子材料科學中心副研究員董濤以及王楠林為論文共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中國博士后科學基金等的支持。
 

　　(a)MnPSe3樣品在兩束近紅外激發光下的非線性四波和六波光學混頻信號拍攝圖，以及非線性光學轉換過程示意圖；(b)不同的非線性混頻信號的光譜；(c)MnPSe3在近紅外波段的三階非線性極化率，以及與典型的大三階極化率樣品GaSe的比對；(d)MnPSe3樣品用于二維非線性光學波導的示意圖