近日，大連化物所催化基礎國家重點實驗室無機膜與催化新材料研究組(504組)楊維慎研究員和朱凱月研究員團隊在水系鋅離子電池電解質研發方向取得新進展，制備了兩面具有不同親水性、截面具有梯度孔道結構的Janus水凝膠膜，并將其用作水系鋅離子電池電解質，不但降低負極水活度抑制析氫反應，而且確保正極側充足的質子嵌入進而提高電池容量，實現了鋅離子電池的長期穩定循環。
 

　　水系鋅離子電池具有功率密度高、成本低、本質安全等優點，在儲能領域應用前景廣闊。但該電池循環過程中存在負極水腐蝕和鋅枝晶，以及正極容量低和溶解等問題，已成為規模應用的瓶頸難題。從微觀分子反應的角度來看，水系電解液中高活性水分子進攻正負極是引發上述問題的關鍵。盡管溶劑水對提高電池容量至關重要，但是水也會降低正負極的循環穩定性，且負極界面處需要低于正極界面處的水活度。傳統電解液調控策略通常是均勻調控水分子活度提高負極可逆性，很難同時調控正負極且常常忽略對正極側的重要影響，導致鋅離子電池的性能未達到最佳水平。
 

　　本工作中，研究團隊創新性地提出構建Janus水凝膠電解質的研究思路，通過調控親疏水單體梯度分布，利用水凝膠的準固態性質，定制不同親水性的表面和梯度孔結構的膜截面，以同時滿足正負極對不同水分子活度的需求。團隊利用低親水側較低的水活度和致密的網絡結構抑制負極的水腐蝕和鋅枝晶，利用高親水側的較高水含量和強氫鍵網絡結構促進質子在正極的嵌入，進而提高電池容量并增強穩定性。研究發現，采用該Janus水凝膠電解質的紐扣電池Zn||(NH4)2V10O25·8H2O在0.5A/g的電流密度下具有470mAh/g的高容量，并且在循環100次后仍具有87%的容量保持率，性能顯著優于對稱均勻水凝膠和傳統水系硫酸鋅電解質(隔膜是玻璃纖維)；更重要的是，采用該Janus水凝膠電解質組裝的軟包電池(面積22.5cm2)展現出48mAh的高容量，經過150次循環后容量保持率高達85%，并且在剪切、重壓或彎曲等極端情況下仍能穩定工作。
 

　　該工作開發出一種一體成型的Janus水凝膠膜，膜兩表面具有不同骨架結構并修飾不同官能團，精準調控了正負極界面區域水分子活度，抑制負極水腐蝕、枝晶、正極溶解反應的同時確保正極側充足且快速的質子和離子嵌入，實現了鋅離子電池系統的穩定、高效運行。為鋅離子電池電解質/正負極界面設計提供新思路和新方法，有望加速本質安全的水系鋅離子電池技術落地。
 

　　上述工作以“An integrated Janus hydrogel with different hydrophilicities and gradient pore structures for high-performance zinc-ion batteries”為題，于近日發表在《能源與環境科學》(Energy & Environmental Science)上。該工作的第一作者是我所朱凱月研究員，通訊作者是我所楊維慎研究員和來自河南大學的訪問學者牛喜玲老師。上述工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。(文/圖 朱凱月、牛喜玲)