近期,中國科學院合肥物質院安光所謝品華研究員團隊在海洋大氣氧化性研究方面取得新進展,相關研究成果以《海洋大氣中強烈的光化學氧化:來自自由基探測的直接證據》為題發表在國際學術期刊Atmospheric Chemistry and Physics上。
隨著我國經濟的快速發展,典型地區的背景臭氧濃度逐年增加,凸顯了人為活動對背景地區大氣氧化性的顯著影響。作為典型的背景大氣,海洋邊界層(MBL) 在應對全球氣候變化方面起著不可替代的作用。然而,對我國海洋背景區域的自由基化學和氧化機制的研究相對有限。
課題組胡仁志研究員和張國賢等人通過自主研發的大氣HOx自由基在線測量系統,首次于廣東省深圳市楊梅坑站點獲取了我國海洋地區的高質量HOx自由基濃度時間序列,并結合盒子模型閉合解析了海洋大氣中強烈的光氧化過程。
結果表明,在海陸交接區域,上風向城市、船舶及其他人為排放的相互作用將引發前體物累積,并與自由基化學進一步耦合,提升海洋環境的大氣氧化性背景。日間OH和HO2濃度峰值分別為(4.7-9.5)×106和(4.2-8.1)×108 molecule/cm3 。受內陸氣團的影響,活躍的光化學過程伴隨較高的凈臭氧生成(5.52 ppb/h)。此外,我國高前體物濃度背景下,非均相攝取過程對HOx自由基化學有一定的作用,但鹵素機制的影響會受到NOx水平的限制。
值得一提的是,海洋大氣HONO分布的特殊性使日間臭氧生成速率增加~40%。在盒子模型中去除HONO約束后,臭氧濃度可由污染水平(~75 ppb)回歸至全球背景水平(~35 ppb)。因此,在污染精細化管控階段,應該額外考慮前體物排放與自由基化學的耦合影響。
該研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、安徽省自然科學基金等項目的資助