鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)因其優異的光電性能等特點，在新一代光伏發電領域具有廣闊的應用前景，近年來已實現了26%以上的光電轉換效率。然而，有機-無機雜化鈣鈦礦的結晶過程非常復雜。中間相的參與，如混合溶劑相和δ相，使得制備出均勻和高結晶度的鈣鈦礦膜具有挑戰性，并且會導致顯著的晶格畸變、隨機取向和俘獲中心產生。結晶調控被證明是提高鈣鈦礦薄膜質量和器件性能的有效方法。鈣鈦礦的結晶過程通常從Pb-I骨架開始，在前體溶液中形成納米級成核中心。因此，結晶調控的方法主要在將添加劑材料引入鈣鈦礦前體，以改性Pb-I結構，從而更好地控制后續結晶。除了配位誘導的結晶控制之外，界面和晶界處缺陷的鈍化也是增強PSCs光電性能和穩定性的重要方法之一。此外，平面外取向的鈣鈦礦光學活性相表現出比隨機取向更強的載流子傳輸傾向。進一步研究鈣鈦礦的結晶過程和調控方法，將有利于加速其實際應用。
 

　　針對上述問題，研究團隊開發了一種多功能有機分子，乙內酰脲(Hydantoin)，用于調節鈣鈦礦薄膜結晶。得益于Hydantoin多種官能團對鈣鈦礦前驅體的協同作用，成功抑制了溶劑中間相及δ相鈣鈦礦的生成，形成了鈣鈦礦光學活性相具有高結晶度且集中out-of-plane取向的鈣鈦礦膜(圖1)，并顯著抑制了多種缺陷以及載流子非輻射復合(圖2)。基于Hydantoin輔助結晶制備出了光電轉換效率超過25.66%(經認證為25.15%)的鈣鈦礦太陽能電池，且具有良好的環境穩定性。值得注意的是，在標準測量條件(ISOS-L-1I)下的最大功率點輸出1600小時，鈣鈦礦太陽能電池仍保持了初始效率的96.8%，并表現出優異的離子遷移抑制效果(圖3)。該研究工作對鈣鈦礦結晶和空間取向的協同調節為推動鈣鈦礦太陽能電池的發展提供了新的途徑。
 

圖1 乙內酰脲輔助結晶鈣鈦礦薄膜的時間分辨結晶演化
 

圖2 乙內酰脲的缺陷鈍化能力及其對鈣鈦礦薄膜的改性
 

圖3 抑制鈣鈦礦太陽能電池離子遷移和穩定性演變
 

　　相關研究成果以“Realizing Stable Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 25.6% Through Crystallization Kinetics and Spatial Orientation Regulation”為題在材料科學領域頂級期刊《Advanced Materials》發表。焦博新(國科大與清華大學聯合培養博士生)、葉一然(清華大學電機系博士生)、譚理國(清華大學電機系博士生)為論文共同第一作者，清華大學易陳誼副教授、中國科學院大學李曉毅教授、中國科學院高能物理研究所陳雨副研究員為通訊作者，研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃等項目支持