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中國科大在調(diào)控有機(jī)拓?fù)洳牧贤負(fù)湎嘧兎矫嫒〉弥匾M(jìn)展

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2024-03-28
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)楊金龍?jiān)菏繄F(tuán)隊(duì)李星星課題組在調(diào)控有機(jī)拓?fù)洳牧贤負(fù)湎嘧兎矫嫒〉弥匾M(jìn)展:通過在二維有機(jī)拓?fù)洳牧现械挠袡C(jī)配體上發(fā)生互變異構(gòu)反應(yīng)來誘導(dǎo)體系產(chǎn)生拓?fù)湎嘧儭O嚓P(guān)成果以“Tautomerization Makes Topological Phase Transition in Two-Dimensional Organometallic Lattices”為題發(fā)表于國際知名期刊Advanced Functional Materials上。
 
  拓?fù)洳牧暇哂型負(fù)浔Wo(hù)的表面態(tài),能夠?qū)崿F(xiàn)無耗散的電子輸運(yùn),在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注。目前絕大多數(shù)拓?fù)洳牧蟽H表現(xiàn)出單一的拓?fù)湫再|(zhì),為了增強(qiáng)他們的功能性,在同一種材料中同時實(shí)現(xiàn)多種拓?fù)湫再|(zhì),例如通過誘導(dǎo)拓?fù)湎嘧儯瞧惹行枰摹T谶@方面,研究者們已經(jīng)開發(fā)了適用于特定體系的多種物理手段,包括磁場、電場和光場等。然而,化學(xué)調(diào)控拓?fù)湎嘧兊姆椒▍s非常有限且都是不可逆的。之前,該團(tuán)隊(duì)通過在金屬有機(jī)晶格中引入互變異構(gòu)反應(yīng)來產(chǎn)生可逆的自旋序轉(zhuǎn)變【Nano Lett. 2023, 23, 19, 9126–9132】。基于此,這項(xiàng)工作進(jìn)一步將該方法應(yīng)用到有機(jī)拓?fù)洳牧现校哉T導(dǎo)實(shí)現(xiàn)可控的拓?fù)湎嘧儭T谠砩希ㄟ^在有機(jī)連接體上發(fā)生內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng),可以引發(fā)磁轉(zhuǎn)變,并改變體系的能帶結(jié)構(gòu)。這種能帶結(jié)構(gòu)的變化進(jìn)而引起體系Chern數(shù)的變化,導(dǎo)致拓?fù)湎嘧兊陌l(fā)生。
 
圖1.內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)誘導(dǎo)二維有機(jī)拓?fù)洳牧习l(fā)生拓?fù)湎嘧兊氖疽鈭D。
 
  研究人員以鈷為節(jié)點(diǎn),2,2'-聯(lián)噻唑衍生物為有機(jī)連接體,理論設(shè)計了一種二維有機(jī)拓?fù)洳牧喜Ⅱ?yàn)證了化學(xué)異構(gòu)調(diào)控拓?fù)湎嘧兊目尚行浴T趦?nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)后,體系從Chern數(shù)為+1的亞鐵磁半金屬轉(zhuǎn)變?yōu)镃hern數(shù)為-1的鐵磁Chern絕緣體。此外,晶格中載流子的自旋極化方向也發(fā)生了反轉(zhuǎn)。
 
  中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系博士生李俊瑤為第一作者,化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院李星星教授和楊金龍教授為共同通訊作者。該研究工作得到了自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的資助。(化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、科研部)
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