中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)楊金龍院士團隊李星星課題組在調(diào)控有機拓撲材料拓撲相變方面取得重要進展：通過在二維有機拓撲材料中的有機配體上發(fā)生互變異構(gòu)反應(yīng)來誘導(dǎo)體系產(chǎn)生拓撲相變。相關(guān)成果以“Tautomerization Makes Topological Phase Transition in Two-Dimensional Organometallic Lattices”為題發(fā)表于國際知名期刊Advanced Functional Materials上。
 

　　拓撲材料具有拓撲保護的表面態(tài)，能夠?qū)崿F(xiàn)無耗散的電子輸運，在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注。目前絕大多數(shù)拓撲材料僅表現(xiàn)出單一的拓撲性質(zhì)，為了增強他們的功能性，在同一種材料中同時實現(xiàn)多種拓撲性質(zhì)，例如通過誘導(dǎo)拓撲相變，是迫切需要的。在這方面，研究者們已經(jīng)開發(fā)了適用于特定體系的多種物理手段，包括磁場、電場和光場等。然而，化學(xué)調(diào)控拓撲相變的方法卻非常有限且都是不可逆的。之前，該團隊通過在金屬有機晶格中引入互變異構(gòu)反應(yīng)來產(chǎn)生可逆的自旋序轉(zhuǎn)變【Nano Lett. 2023, 23, 19, 9126–9132】?；诖耍@項工作進一步將該方法應(yīng)用到有機拓撲材料中，以誘導(dǎo)實現(xiàn)可控的拓撲相變。在原理上，通過在有機連接體上發(fā)生內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)，可以引發(fā)磁轉(zhuǎn)變，并改變體系的能帶結(jié)構(gòu)。這種能帶結(jié)構(gòu)的變化進而引起體系Chern數(shù)的變化，導(dǎo)致拓撲相變的發(fā)生。
 

圖1.內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)誘導(dǎo)二維有機拓撲材料發(fā)生拓撲相變的示意圖。
 

　　研究人員以鈷為節(jié)點，2,2'-聯(lián)噻唑衍生物為有機連接體，理論設(shè)計了一種二維有機拓撲材料并驗證了化學(xué)異構(gòu)調(diào)控拓撲相變的可行性。在內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)后，體系從Chern數(shù)為+1的亞鐵磁半金屬轉(zhuǎn)變?yōu)镃hern數(shù)為-1的鐵磁Chern絕緣體。此外，晶格中載流子的自旋極化方向也發(fā)生了反轉(zhuǎn)。
 

　　中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系博士生李俊瑤為第一作者，化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院李星星教授和楊金龍教授為共同通訊作者。該研究工作得到了自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的資助。(化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、科研部)