氫氣具有熱值高、清潔、可再生等優(yōu)點。相對于以化石能源為基礎(chǔ)的傳統(tǒng)制氫方式，利用可再生能源(如太陽能、風能等)驅(qū)動的電化學技術(shù)，直接分解水制氫，被認為是未來通向“綠氫經(jīng)濟”的最佳途徑之一。其中，直接海水電解因無需依賴淡水資源而成為理想的綠色制氫方式之一，但高成本以及海水腐蝕帶來的催化劑失活成為制約其發(fā)展的主要瓶頸。從海水分解反應的本質(zhì)來說，陽極析氧反應(OER)面臨高的熱力學能壘、緩慢的動力學過程、產(chǎn)物O2價值低以及析氯反應所帶來的催化劑失活和法拉第效率低等問題。因此，如何降低陽極的氧化能壘并實現(xiàn)氧的綜合利用，是加速陰極析氫以及提升電解水制氫技術(shù)降本增效的關(guān)鍵。
 

　　在陽極OER過程中，往往伴隨多種活性氧物種(如*OH、*O和*OOH)產(chǎn)生。這些活性氧物種被認為是傳統(tǒng)熱催化有機物氧化反應中的關(guān)鍵活性成分。因此，以電解水過程中產(chǎn)生的活性氧為基礎(chǔ)，將陽極OER過程替換為重要的有機分子氧化反應，可實現(xiàn)高附加值化學品的綠色合成，并有望降低氧化過電位，提高制氫效率，從而破解電解水制氫降本增效的難題。
 

　　近日，中國科學院理化技術(shù)研究所光化學轉(zhuǎn)換與合成中心研究員陳勇團隊提出電化學重整廢棄PET塑料耦合海水制氫策略，通過設(shè)計Pd-CuCo2O4復合電催化劑，可以高選擇性的將廢棄PET重整為高附加值的乙醇酸。機理研究結(jié)果表明，增強催化劑表面OH-物種的吸附，可以提高催化活性，并可以在催化劑表面形成陰離子層來排斥氯離子，提高催化劑穩(wěn)定性。在模擬海水環(huán)境中，該體系可以在1.6A的工業(yè)電流下穩(wěn)定運行超過100小時。
 

　　相關(guān)研究成果以Energy-saving Hydrogen Production by Seawater Splitting Coupled with PET Plastic Upcycling為題，發(fā)表在《先進能源材料》(Advanced Energy Materials)上。研究工作得到國家自然科學基金、中國科學院-香港大學新材料聯(lián)合實驗室基金、中國博士后科學基金等的支持。
 

電化學氧化PET耦合海水制氫示意圖