近幾年來，有機(jī)太陽能電池(OSCs)在活性層材料設(shè)計(jì)、器件加工優(yōu)化、穩(wěn)定性提高等方面取得了發(fā)展，特別是功率轉(zhuǎn)換效率已達(dá)到19%以上，為未來商業(yè)化應(yīng)用提供了保障。Y系列非富勒烯受體的出現(xiàn)，有效提高了OSCs的光伏性能。其中，端基鹵化策略(一般指氟化和氯化)被證實(shí)是調(diào)節(jié)受體光電性能簡(jiǎn)單有效的方法，但哪種更好的爭(zhēng)論一直存在。
 

　　近日，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員葛子義和劉權(quán)帶領(lǐng)的有機(jī)光電材料與器件團(tuán)隊(duì)，合成了兩種具有不同缺電子端基的新型受體分子——C9N3-4F和C9N3-4Cl，并分別與高分子主鏈具有不同缺電子基團(tuán)(DTBT和BDD)的兩個(gè)給體(D18和PM6)混合制備二元器件。詳細(xì)的理論計(jì)算和界面結(jié)構(gòu)形貌表征表明，受體的不同端基與給體缺電子基團(tuán)之間具有不同的堆疊距離和結(jié)合能，導(dǎo)致給體/受體分子間混溶性存在差異，對(duì)相分離形貌、電荷輸運(yùn)行為和OSCs器件性能具有明顯影響。
 

　　通過AFM、TEM和GIWAXS等形貌表征和激子電荷動(dòng)力學(xué)研究表明，基于D18：C9N3-4F和PM6：C9N3-4Cl的共混膜具有精細(xì)的相分離形貌和優(yōu)異的電荷傳輸性能，而基于D18：C9N3-4Cl的共混膜中分子過度聚集且雙分子復(fù)合嚴(yán)重，基于PM6：C9N3-4F的共混膜中相分離尺寸過小，導(dǎo)致存在陷阱輔助分子復(fù)合。
 

　　在經(jīng)過其他三對(duì)已報(bào)道的具有相同共軛中心骨架但端基不同的受體分子驗(yàn)證后(Y6和Y7、Y6-BO和Y7-BO、AsymSSe-2F和AsymSSe-2Cl)，研究得到一個(gè)普適性結(jié)論，即基于D18與氟化端基受體和PM6與氯化端基受體的這兩類光伏器件普遍具有優(yōu)異效率、高填充因子和良好穩(wěn)定性。基于D18：C9N3-4F和PM6：C9N3-4Cl的二元器件效率分別達(dá)到18.53%和18.00%，且在85℃下存儲(chǔ)500 h后仍可保持其初始電池效率的90%。
 

　　研究表明，簡(jiǎn)單評(píng)判受體分子氟化和氯化策略的優(yōu)劣是不合理的，而選擇合適的給體材料和調(diào)節(jié)給體/受體界面結(jié)構(gòu)可以更大限度地呈現(xiàn)新型設(shè)計(jì)受體分子的光電轉(zhuǎn)換能力，有益于未來高性能且穩(wěn)定的有機(jī)太陽能電池的分子設(shè)計(jì)和材料選擇。
 

　　DFT-D3理論計(jì)算：結(jié)合能最低時(shí)DTBT/IC-2F、DTBT/IC-2Cl、BDD/IC-2F和BDD/IC-2Cl的最優(yōu)分子構(gòu)型

 

四種給體/受體混合膜的GIWAXS表征和形貌特征示意圖
 

　　相關(guān)研究成果以The Influence of Donor/Acceptor Interfaces on Organic Solar Cells Efficiency and Stability Revealed through Theoretical Calculations and Morphology Characterizations為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金的支持。