自石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來，原子層級別厚度的二維材料備受學(xué)界關(guān)注。與普通塊體材料相比，剝離后的單層材料的電子和聲子均呈現(xiàn)出完全的二維化行為特征，誘發(fā)了豐富多樣的新奇物性。然而，二維材料多依賴于襯底的約束，而來自襯底的電子特別是聲子的影響無法避免。同時(shí)，單層材料多不具備化學(xué)與環(huán)境穩(wěn)定性。上述問題在普通塊體材料中并不存在。因此，在塊體材料中實(shí)現(xiàn)層間退耦合，誘導(dǎo)出本征二維特性具有重要意義，利于二維材料本征物性的研究和應(yīng)用范圍的拓展。
 

　　中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實(shí)驗(yàn)室陳小龍團(tuán)隊(duì)博士(已畢業(yè))孫瑞錦，在副研究員金士鋒和研究員陳小龍的指導(dǎo)下，與研究員趙懷周、特聘研究員李崗、研究員杜世萱、特聘研究員應(yīng)天平，以及華中科技大學(xué)教授楊榮貴與錢鑫等合作，利用氣凝膠層代替單層材料周圍隔絕電子和聲子傳導(dǎo)的空氣(真空)層，設(shè)計(jì)并合成了一種由NbSe2和高多孔氫氧化鈉交替層組成的特殊超晶格。該研究證明這種塊體單晶材料實(shí)現(xiàn)了層間電子和聲子的解耦。
 

　　實(shí)驗(yàn)上，超晶格(NaOH)0.5NbSe2的層間電阻增加了4-6個(gè)數(shù)量級，導(dǎo)電行為由金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體，且能帶結(jié)構(gòu)與單層NbSe2接近，這表明NbSe2層之間實(shí)現(xiàn)了完全的電子解耦合。它的振動(dòng)(聲子)的退耦合則表現(xiàn)在拉曼光譜中層間振動(dòng)模式峰的完全消失、比熱容呈現(xiàn)以愛因斯坦局域震動(dòng)為主導(dǎo)的模式、層間極低的結(jié)合能(接近石墨烯級別)以及極低的層間熱導(dǎo)率(0.28 W/mK，約為NbSe2的2%)。上述層間的解耦合特性導(dǎo)致(NaOH)0.5NbSe2呈現(xiàn)與單層NbSe2幾乎完全相同的物理特性——高達(dá)110K的CDW轉(zhuǎn)變溫度以及4倍于Pauli極限的二維超導(dǎo)電性，在體材料中實(shí)現(xiàn)了理想的二維化。研究表明，插入類似氣凝膠的(高多孔)絕緣層可以有效地對三維晶格中的原子層實(shí)現(xiàn)電子、聲子解耦，從而在傳統(tǒng)塊狀材料中實(shí)現(xiàn)本征的二維特性。
 

　　相關(guān)研究成果以High anisotropy in electrical and thermal conductivity through the design of aerogel-like superlattice (NaOH)0.5NbSe2為題，發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
 

針對不同厚度材料的層間解耦合方案
 

　　超晶格(NaOH)0.5NbSe2單晶的(a)X射線衍射；(b)XPS光電子能譜；(c)晶體結(jié)構(gòu)(部分NaOH層占位率僅5%)；(d)電荷密度圖。
 

　　超晶格(NaOH)0.5NbSe2層間電子解耦合特征。(a) 母體NbSe2及超晶格(NaOH)0.5NbSe2的面內(nèi)及層間電阻；(b)超晶格(NaOH)0.5NbSe2、母體2H-NbSe2及單層NbSe2的電子結(jié)構(gòu)及費(fèi)米面。
 

　　超晶格(NaOH)0.5NbSe2的層間聲子解耦合特征。(a)母體NbSe2、單層NbSe2和(NaOH)0.5NbSe2的室溫拉曼光譜；(b) Cp與溫度的關(guān)系圖；(c)(NaOH)0.5NbSe2層間熱導(dǎo)；(d)(NaOH)0.5NbSe2的面內(nèi)熱導(dǎo)率；(e)材料導(dǎo)熱率及各向異性相圖； (f)TMDs材料、石墨、黑磷(BP)和(NaOH)0.5NbSe2的剝離能及層間熱導(dǎo)。