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氣凝膠/二硒化鈮超晶格材料實現電聲子解耦

物理研究所 2023-11-17
自石墨烯被發現以來,原子層級別厚度的二維材料備受學界關注。與普通塊體材料相比,剝離后的單層材料的電子和聲子均呈現出完全的二維化行為特征,誘發了豐富多樣的新奇物性。然而,二維材料多依賴于襯底的約束,而來自襯底的電子特別是聲子的影響無法避免。同時,單層材料多不具備化學與環境穩定性。上述問題在普通塊體材料中并不存在。因此,在塊體材料中實現層間退耦合,誘導出本征二維特性具有重要意義,利于二維材料本征物性的研究和應用范圍的拓展。
 
  中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心先進材料與結構分析實驗室陳小龍團隊博士(已畢業)孫瑞錦,在副研究員金士鋒和研究員陳小龍的指導下,與研究員趙懷周、特聘研究員李崗、研究員杜世萱、特聘研究員應天平,以及華中科技大學教授楊榮貴與錢鑫等合作,利用氣凝膠層代替單層材料周圍隔絕電子和聲子傳導的空氣(真空)層,設計并合成了一種由NbSe2和高多孔氫氧化鈉交替層組成的特殊超晶格。該研究證明這種塊體單晶材料實現了層間電子和聲子的解耦。
 
  實驗上,超晶格(NaOH)0.5NbSe2的層間電阻增加了4-6個數量級,導電行為由金屬轉變為半導體,且能帶結構與單層NbSe2接近,這表明NbSe2層之間實現了完全的電子解耦合。它的振動(聲子)的退耦合則表現在拉曼光譜中層間振動模式峰的完全消失、比熱容呈現以愛因斯坦局域震動為主導的模式、層間極低的結合能(接近石墨烯級別)以及極低的層間熱導率(0.28 W/mK,約為NbSe2的2%)。上述層間的解耦合特性導致(NaOH)0.5NbSe2呈現與單層NbSe2幾乎完全相同的物理特性——高達110K的CDW轉變溫度以及4倍于Pauli極限的二維超導電性,在體材料中實現了理想的二維化。研究表明,插入類似氣凝膠的(高多孔)絕緣層可以有效地對三維晶格中的原子層實現電子、聲子解耦,從而在傳統塊狀材料中實現本征的二維特性。
 
  相關研究成果以High anisotropy in electrical and thermal conductivity through the design of aerogel-like superlattice (NaOH)0.5NbSe2為題,發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
 
針對不同厚度材料的層間解耦合方案
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2單晶的(a)X射線衍射;(b)XPS光電子能譜;(c)晶體結構(部分NaOH層占位率僅5%);(d)電荷密度圖。
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2層間電子解耦合特征。(a) 母體NbSe2及超晶格(NaOH)0.5NbSe2的面內及層間電阻;(b)超晶格(NaOH)0.5NbSe2、母體2H-NbSe2及單層NbSe2的電子結構及費米面。
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2的層間聲子解耦合特征。(a)母體NbSe2、單層NbSe2和(NaOH)0.5NbSe2的室溫拉曼光譜;(b) Cp與溫度的關系圖;(c)(NaOH)0.5NbSe2層間熱導;(d)(NaOH)0.5NbSe2的面內熱導率;(e)材料導熱率及各向異性相圖; (f)TMDs材料、石墨、黑磷(BP)和(NaOH)0.5NbSe2的剝離能及層間熱導。
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