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氣凝膠/二硒化鈮超晶格材料實(shí)現(xiàn)電聲子解耦

物理研究所 2023-11-17
自石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來,原子層級別厚度的二維材料備受學(xué)界關(guān)注。與普通塊體材料相比,剝離后的單層材料的電子和聲子均呈現(xiàn)出完全的二維化行為特征,誘發(fā)了豐富多樣的新奇物性。然而,二維材料多依賴于襯底的約束,而來自襯底的電子特別是聲子的影響無法避免。同時(shí),單層材料多不具備化學(xué)與環(huán)境穩(wěn)定性。上述問題在普通塊體材料中并不存在。因此,在塊體材料中實(shí)現(xiàn)層間退耦合,誘導(dǎo)出本征二維特性具有重要意義,利于二維材料本征物性的研究和應(yīng)用范圍的拓展。
 
  中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實(shí)驗(yàn)室陳小龍團(tuán)隊(duì)博士(已畢業(yè))孫瑞錦,在副研究員金士鋒和研究員陳小龍的指導(dǎo)下,與研究員趙懷周、特聘研究員李崗、研究員杜世萱、特聘研究員應(yīng)天平,以及華中科技大學(xué)教授楊榮貴與錢鑫等合作,利用氣凝膠層代替單層材料周圍隔絕電子和聲子傳導(dǎo)的空氣(真空)層,設(shè)計(jì)并合成了一種由NbSe2和高多孔氫氧化鈉交替層組成的特殊超晶格。該研究證明這種塊體單晶材料實(shí)現(xiàn)了層間電子和聲子的解耦。
 
  實(shí)驗(yàn)上,超晶格(NaOH)0.5NbSe2的層間電阻增加了4-6個(gè)數(shù)量級,導(dǎo)電行為由金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體,且能帶結(jié)構(gòu)與單層NbSe2接近,這表明NbSe2層之間實(shí)現(xiàn)了完全的電子解耦合。它的振動(dòng)(聲子)的退耦合則表現(xiàn)在拉曼光譜中層間振動(dòng)模式峰的完全消失、比熱容呈現(xiàn)以愛因斯坦局域震動(dòng)為主導(dǎo)的模式、層間極低的結(jié)合能(接近石墨烯級別)以及極低的層間熱導(dǎo)率(0.28 W/mK,約為NbSe2的2%)。上述層間的解耦合特性導(dǎo)致(NaOH)0.5NbSe2呈現(xiàn)與單層NbSe2幾乎完全相同的物理特性——高達(dá)110K的CDW轉(zhuǎn)變溫度以及4倍于Pauli極限的二維超導(dǎo)電性,在體材料中實(shí)現(xiàn)了理想的二維化。研究表明,插入類似氣凝膠的(高多孔)絕緣層可以有效地對三維晶格中的原子層實(shí)現(xiàn)電子、聲子解耦,從而在傳統(tǒng)塊狀材料中實(shí)現(xiàn)本征的二維特性。
 
  相關(guān)研究成果以High anisotropy in electrical and thermal conductivity through the design of aerogel-like superlattice (NaOH)0.5NbSe2為題,發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
 
針對不同厚度材料的層間解耦合方案
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2單晶的(a)X射線衍射;(b)XPS光電子能譜;(c)晶體結(jié)構(gòu)(部分NaOH層占位率僅5%);(d)電荷密度圖。
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2層間電子解耦合特征。(a) 母體NbSe2及超晶格(NaOH)0.5NbSe2的面內(nèi)及層間電阻;(b)超晶格(NaOH)0.5NbSe2、母體2H-NbSe2及單層NbSe2的電子結(jié)構(gòu)及費(fèi)米面。
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2的層間聲子解耦合特征。(a)母體NbSe2、單層NbSe2和(NaOH)0.5NbSe2的室溫拉曼光譜;(b) Cp與溫度的關(guān)系圖;(c)(NaOH)0.5NbSe2層間熱導(dǎo);(d)(NaOH)0.5NbSe2的面內(nèi)熱導(dǎo)率;(e)材料導(dǎo)熱率及各向異性相圖; (f)TMDs材料、石墨、黑磷(BP)和(NaOH)0.5NbSe2的剝離能及層間熱導(dǎo)。
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