與自然界的光合生物相比,可編輯的人工光合細(xì)胞可以通過理性設(shè)計,將CO2更高效地轉(zhuǎn)化為可定制的高附加值燃料和化學(xué)品。此外,人工光合細(xì)胞是最終模擬天然光合生物組織形態(tài)和特征的關(guān)鍵,為構(gòu)建實(shí)際應(yīng)用的器件開辟了道路。然而,這一概念的實(shí)現(xiàn)關(guān)鍵在于對CO2還原酶催化起關(guān)鍵作用的輔因子,受限于多種輔因子再生能力的限制。近日,熊宇杰/高超研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)制了一種包含生物-非生物雜化能量模塊的人工光合細(xì)胞,顯著增強(qiáng)了具有生物活性的多種輔因子的再生能力,為可編輯的人工光合細(xì)胞提供了一個更通用的平臺。這種人工光合細(xì)胞可以通過與多樣化的還原酶耦合來實(shí)現(xiàn)可編輯能力,實(shí)現(xiàn)了可定制化的CO2轉(zhuǎn)化,發(fā)表在《自然·通訊》期刊(Nat. Commun. 2023, 14, 6783)。
人工光合細(xì)胞應(yīng)由能量模塊、生物催化模塊和輔因子三部分組成。典型的光合作用過程始于能量模塊的光捕獲,為能量豐富的輔因子提供電子,這些輔因子隨后為生物催化模塊提供動力。將CO2轉(zhuǎn)化為所需碳基產(chǎn)物的關(guān)鍵在于人工光合細(xì)胞內(nèi)的生物催化模塊,即還原酶。為了發(fā)揮生物酶的催化能力,不同的CO2轉(zhuǎn)化酶需要不同的富含能量的輔因子,其中典型的是NADPH、NADH和ATP。當(dāng)輔因子為生物催化還原酶提供動力時,它們會被氧化,進(jìn)而失去長期工作的活性。為此,在人工光合細(xì)胞中需要再生多種輔因子,進(jìn)而將不同的還原酶裝載到人工光合細(xì)胞中,以實(shí)現(xiàn)CO2轉(zhuǎn)化產(chǎn)品的定制。然而,開發(fā)一種能夠?qū)崿F(xiàn)多種輔因子高效再生的光酶平臺仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。該研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計了一種基于生物類囊體和無機(jī)量子點(diǎn)雜化的高效能量模塊。該設(shè)計促進(jìn)了質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移,在不需要外部物質(zhì)補(bǔ)充的情況下,顯著增強(qiáng)了具有生物活性的NADPH、NADH和ATP輔因子的再生能力。這種生物-非生物雜化平臺可以進(jìn)一步與NADPH、NADH和ATP依賴的多種CO2還原酶耦合,將CO2選擇性地轉(zhuǎn)化為碳基產(chǎn)品。通過微流控技術(shù)裝載能量模塊、生物酶和輔因子,構(gòu)建了人工光合細(xì)胞,實(shí)現(xiàn)了可控的CO2轉(zhuǎn)化。
該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國家杰出青年科學(xué)基金、中國科學(xué)院B類先導(dǎo)科技專項(xiàng)、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會等項(xiàng)目的資助。(化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心、科研部)