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科學(xué)島團(tuán)隊(duì)提出基于近鄰電子軌道耦合效應(yīng)的電磁場(chǎng)增強(qiáng)機(jī)制

合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 翁士瑞 2023-09-28
近日,中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院健康所楊良保研究員課題組創(chuàng)新地提出了基于近鄰電子軌道耦合效應(yīng)的電磁場(chǎng)增強(qiáng)機(jī)制(如圖下),解釋了二維(2D)層狀材料Au-2H-TaS2用于表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)增強(qiáng)的機(jī)理。相關(guān)成果表在Nature index期刊之一的國(guó)際期刊The Journal of Physical Chemistry Letters上。
 
  2D材料由于具有出色的熒光猝滅能力、優(yōu)異的生物分子相容性、可調(diào)的費(fèi)米能級(jí)以及潛在的低成本材料制備等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是理想的無金屬SERS材料。然而,與貴金屬相比,2D材料的拉曼信號(hào)增強(qiáng)機(jī)制是以化學(xué)增強(qiáng)為主,且其增強(qiáng)因子比較低(通常低于103)。為了實(shí)現(xiàn)高SERS性能的目標(biāo),還需對(duì)混合金屬納米顆粒-2D材料或化學(xué)摻雜2D材料體系及其SERS增強(qiáng)機(jī)制進(jìn)行深入研究。
 
  鑒于此,楊良保研究員課題組利用單原子Au簇插層2H-TaS2,實(shí)現(xiàn)了相對(duì)于母體2H-TaS2有2個(gè)數(shù)量級(jí)的SERS增強(qiáng)效果。為了準(zhǔn)確地闡明Au-2H-TaS2的SERS增強(qiáng)機(jī)理,研究人員建立了單原子層Au簇插層雙層2H-TaS2的模型(如圖上),并創(chuàng)新地提出了基于近鄰電子軌道耦合效應(yīng)的電磁場(chǎng)增強(qiáng)機(jī)制。通過實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算表明,Au表面的d軌道電子與鄰近的2H-TaS2存在耦合,增加了局域電子密度(如圖下),從而產(chǎn)生強(qiáng)的局域電磁場(chǎng)。該工作為非貴金屬化合物的SERS增強(qiáng)提供了新的見解,并指導(dǎo)了新的SERS底物的開發(fā)。
 
  該工作的第一作者為健康所博士后翁士瑞,通訊作者為楊良保研究員。該項(xiàng)研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金、安徽省博士后基金、合肥物質(zhì)科學(xué)研究院院長(zhǎng)基金等資助。
 
圖:基于近鄰電子軌道耦合效應(yīng)揭示Au-2H-TaS2的SERS增強(qiáng)原理
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