硝酸鹽污染是全球普遍關注的水環境問題之一。硝酸鹽的無害化有兩條途徑。一是將硝酸鹽還原為N2進入大氣,但是有副產物N2O產生,造成氮損失同時增加溫室氣體排放。二是將硝酸鹽還原為氨。雖然氨在水環境中是污染物,但是在能源領域卻是研究青睞的重要零碳燃料和氫能載體,為發展綠色能源、實現“雙碳”目標提供了新方案。
中國科學院重慶綠色智能技術研究院水污染過程與防治研究中心針對電化學還原硝酸鹽反應效率低、產物調控難的問題,解析了關鍵反應中間體,研制了具有特定幾何形貌和電子結構的電催化劑,助力污水中硝酸鹽的資源化。該研究設計構建三維自支撐氧化銅陣列電極,利用氧化銅在還原電位下原位產生的堆疊缺陷,強化硝酸根吸附并抑制析氫副反應,提升硝酸鹽的轉化效率。該工作進一步構建串聯催化劑,實現了較小能耗下硝酸鹽的還原。該電還原硝酸鹽工藝可與汽提工藝結合,以生產氯化銨肥料和高純度氨水溶液產品,實現氮素回收和再生水現場回用。
該研究初步揭示了電催化劑表面結構對硝酸鹽定向轉化的作用機制,為污水硝酸鹽的處理技術提供了新視角,并為污水硝酸鹽污染控制的工藝設計和優化運行提供了理論支持。相關研究成果發表在Chemical Engineering Journal和Journal of Hazardous Materials等上。研究工作得到國家自然科學基金重點項目和青年科學基金項目、中國科學院特別研究助理項目和重慶市自然科學基金面上項目等的支持。
氧化銅陣列電極產生堆疊缺陷高效還原硝酸鹽
構建原位反應裝置識別關鍵反應中間體并解析反應路徑