硝酸鹽污染是全球普遍關(guān)注的水環(huán)境問(wèn)題之一。硝酸鹽的無(wú)害化有兩條途徑。一是將硝酸鹽還原為N2進(jìn)入大氣,但是有副產(chǎn)物N2O產(chǎn)生,造成氮損失同時(shí)增加溫室氣體排放。二是將硝酸鹽還原為氨。雖然氨在水環(huán)境中是污染物,但是在能源領(lǐng)域卻是研究青睞的重要零碳燃料和氫能載體,為發(fā)展綠色能源、實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)提供了新方案。
中國(guó)科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院水污染過(guò)程與防治研究中心針對(duì)電化學(xué)還原硝酸鹽反應(yīng)效率低、產(chǎn)物調(diào)控難的問(wèn)題,解析了關(guān)鍵反應(yīng)中間體,研制了具有特定幾何形貌和電子結(jié)構(gòu)的電催化劑,助力污水中硝酸鹽的資源化。該研究設(shè)計(jì)構(gòu)建三維自支撐氧化銅陣列電極,利用氧化銅在還原電位下原位產(chǎn)生的堆疊缺陷,強(qiáng)化硝酸根吸附并抑制析氫副反應(yīng),提升硝酸鹽的轉(zhuǎn)化效率。該工作進(jìn)一步構(gòu)建串聯(lián)催化劑,實(shí)現(xiàn)了較小能耗下硝酸鹽的還原。該電還原硝酸鹽工藝可與汽提工藝結(jié)合,以生產(chǎn)氯化銨肥料和高純度氨水溶液產(chǎn)品,實(shí)現(xiàn)氮素回收和再生水現(xiàn)場(chǎng)回用。
該研究初步揭示了電催化劑表面結(jié)構(gòu)對(duì)硝酸鹽定向轉(zhuǎn)化的作用機(jī)制,為污水硝酸鹽的處理技術(shù)提供了新視角,并為污水硝酸鹽污染控制的工藝設(shè)計(jì)和優(yōu)化運(yùn)行提供了理論支持。相關(guān)研究成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal和Journal of Hazardous Materials等上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目和青年科學(xué)基金項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院特別研究助理項(xiàng)目和重慶市自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目等的支持。
氧化銅陣列電極產(chǎn)生堆疊缺陷高效還原硝酸鹽
構(gòu)建原位反應(yīng)裝置識(shí)別關(guān)鍵反應(yīng)中間體并解析反應(yīng)路徑